Gruppe 4-NHC-katalysatorer for CO2-basert polymerisering

I lys av den økende globale bekymringen for CO2 har bruken av CO2 som en kjemisk råvare i produksjon av kjemikalier og materialer fått global interesse. Spesielt bruken av CO2 sammen med høyenergimolekyler som epoksyder ser ut til å være den mest lovende teknologien for å inkorporere CO2 i polymerer for å danne polykarbonater. Prosessen kan erstatte de fleste petroleum-baserte polymerer og dermed unngå den konvensjonelle bruken av giftige reagenser som fosgen og isocyanat.

Flere katalysatorsystemer basert på overgangsmetaller, som f.eks. sink, kadmium, magnesium, kobolt og krom, sammen med ulike organiske bindingsmolekyl (ligander), som for eksempel salens, porfyriner, fenoksyder og makrosykler, har blitt rapportert som effektive katalysatorer for å danne polykarbonater. I nyere tid har man rettet blikket mot å bruke mer tilgjengelige metaller (for eksempel titan, aluminium og jern) som overgangsmetaller.

I 2014 ble titanbaserte N-heterosykliske karbener (NHC-ligander) først brukt i kopolymeriseringen av sykloheksoksid (CHO) og CO2, og demonstrerte at disse ligandene kan brukes i CO2-katalyse. Imidlertid forble den faktiske rollen til NHC-ligander i katalyse, samt den underliggende mekanismen, uklar.

Denne avhandlingen fokuserer på å evaluere ytelsen til metall-NHC-katalysatorer for å identifisere effektene av NHC-ligandene og foreslå en mulig mekanisme, godt støttet av eksperimentelle bevis. Titan-NHC-kompleksene inkorporerte også et tredje molekyl, anhydrid, i polykarbonatkjeder. Dette er den første rapporten om metall-NHC-katalysatorer for denne reaksjonen. I jakten på andre tilgjengelige metaller ble også vanadium-NHC-komplekser utviklet, men de produserte ikke polykarbonater.

Arbeidet er den siste brikken i puslespillet for den komplette studien av metall-NHC-katalysatorer for CO2-epoksid kopolymerisering som startet for mer enn 10 år siden. Arbeidet har hjulpet med å klargjøre det eksisterende katalysatordesignet samt åpnet opp mulige nye forskningsområder.

Personalia

Lakshmi Suresh (f. 1996) fullførte sin 5-årige integrerte MSc i kjemi ved Pondicherry University, India. Hun var mottaker av INSPIRE-stipendet, tildelt av Department of Science and Technology (DST) i Indias regjering. Hennes doktorgradsstudier ble utført ved Kjemisk institutt, Universitetet i Bergen. Doktorgradsarbeidet har blitt veiledet av førsteamanuensis Erwan Le Roux og medveiledet av professor Karl Wilhelm Törnroos.